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1. SC8研究组简介

2. 中子散射

3. 超导中的中子散射研究

4. “翠竹”热中子三轴谱仪简介



1. SC8研究组简介

SC8研究组隶属于中国科学院物理研究所超导国家重点实验室,其主要研究方向是利用中子散射研究关联电子体系,尤其是包括铜基和铁基高温超导体等在内的非常规超导体。我们希望,能够通过中子散射这一独特的测量手段,获得各类复杂电子体系中磁有序和磁激发的信息,揭示其与各类电子特性(如超导、向列相等)之间的关系,从而为深入理解其物理性质和验证相应的理论给出确凿的实验证据。

SC8研究组由戴鹏程研究员于2009年建立,其组员包括李世亮研究员。随后,罗会仟研究员和马肖燕副主任工程师分别于2010年和2011年加入研究组。目前研究组组长为李世亮研究员。

研究组在展开中子散射方面的研究时,主要在国外中子源相关谱仪上进行,包括法国的ILL、德国的FRM-II、瑞士的PSI、英国的ISIS、澳大利亚的ANSTO、美国的ORNL、NIST、日本的J-Parc和加拿大的Chalk River等。目前,我们在北京房山中国原子能科学院的中国先进研究堆上也已经建造完成“翠竹”热中子三轴谱仪,在将来有望承担部分科研内容。

组员合影

2016年组员合影

2. 中子散射

中子是由James Chadwick与1932年首先提出相应的概念并在实验上验证的。他也因为这一发现而独自获得了1935年诺贝尔物理学奖。自由中子的质量比质子略大,约为1.675χ10-27 kg。中子有两个重要的特性让它在散射研究上具有独特的地位。首先,中子不携带电荷,这意味着它不参与长程的库伦相互作用,从而可以很容易地穿透样品,测量到样品的体性质。同时,这也使得在中子散射中可以比较容易地利用高磁场、高压、极低温与高温等样品环境。当然这反过来也是中子散射的一个“缺点”之一,因为往往需要很大的样品(通常为克的量级)才能够获得足够的信号强度。中子由于无需克服电子云斥力,所以将直接和原子核相互作用。这种相互作用非常短程(约10-15m),可以认为是点碰撞,从而可以将散射处理为仅包含s波的过程,极大地简化了理论计算。需要指出的是,中子和原子核的相互作用并不像X射线或电子散射那样随着原子序数增加而迅速增加。它对很多轻元素(例如氢、锂、氧等)也有很强的散射,这一点对于生物材料和许多能源材料尤为重要。其次,尽管中子没有静电荷,但是其内部的夸克和胶子结构导致了一个大小为1.913 μN的磁矩。该磁矩和固体中的未成对电子自旋相互作用,其强度和其与原子核的相互作用相当。其1/2的自旋角动量也使得它可以被极化为只含有单一自旋态的中子束,从而把磁散射从原子核散射与非相干散射中分离开。这使得中子散射在研究固体中磁性质方面成为最重要的研究手段,可以和拉曼、μsR以及核磁共振形成互补。而其非弹性散射在研究完整的磁激发谱方面,则是其他任何手段都无法替代的。基于中子散射的这些特点,它在研究化学、物理、材料以及生命科学等多门学科中都起着十分重要的作用。

中子散射和其他散射手段一样,遵循着基本的能量守恒与动量守恒公式,如下所示:

其中中子的波矢k的大小为2π/λ,λ为中子的波长。中子的能量E = ħ2k2/2mn,mn为中子的质量。下标i和f分别代表着入射和出射(最终)中子。中子传递给样品的动量和能量分别是ħQ和ħω。该公式可以在倒空间形象地如下图表示出来。在ki = kf时,该公式就退化为布拉格定律,即|Q|=2|ki|sinθ,或λ=2dsinθ。

由于中子与物质的相互作用很弱,所以可以利用费米黄金定则和波恩近似来处理散射关系,从而获得中子的微分散射截面为。特别的,对于磁系统,我们可以获得如下的公式:

其中D是磁矩M(r)的傅立叶变换。可见,中子散射可以同时获得磁矩在空间和时间上关联的全部信息,因此在研究材料的磁性质时具有独特而不可替代的重要作用。

3. 超导中的中子散射研究

尽管电子同时拥有电荷和自旋,但是人们在早期研究固体的各种性质时,往往出于简化的目的而仅仅考虑其中一个方面。例如,在理解固体的导电性质时,人们可以简单地只考虑电荷的性质,通过考察某一材料能带的电子态占据情况,来判断它是金属还是绝缘体。而在研究磁性质的时候,则可以只看材料的自旋性质,考虑自旋与自旋之间的超交换相互作用,就可以决定它是处于铁磁态还是反铁磁态。但是,随着时代的发展,这种二分式的研究在很多材料中都被证明不再适用。一个典型的例子是所谓的莫特绝缘体。这类材料按着传统的能带理论考虑的话应该是很好的导体,但是实际上它们却呈现出绝缘体的性质。这是因为,在传统的能带理论中并没有考虑到电子与电子之间的强关联作用。而这种电子之间的强关联作用正是现代凝聚态物理学中的焦点。我们需要同时考虑体系中的很多因素,包括电荷、自旋、轨道、晶格等等,才能够真正理解很多材料的奇异性质。

超导现象是凝聚态物理中最重要的现象之一。几乎任何新一类超导体的发现都会掀起一股研究它的热潮。 某种意义上,有些重要超导体的发现实际上重新划分了人们在凝聚态物理学研究领域的“势力范围”。 如果我们将超导研究的百年历史看一下,可以发现对超导的研究也经历了上段所描述的过程,既从早期的只考虑电荷性质的阶段,到目前考虑电子强关联特性尤其是自旋特性的阶段。这两种阶段实际上对应了所谓的常规超导体与非常规超导体的研究阶段。

所谓的常规超导体是指那些可以通过BCS理论解释的超导体。在这种理论中,两个电子可以通过与声子(即晶格振动)的相互作用来结合成所谓的库柏对。在这种机制下我们可以几乎完全无需考虑电子的自旋性质,而仅仅处理电子的电荷性质。

从上世纪七十年代开始,人们陆续发现一些新型的超导体,它们显示出很多奇异的性质,其超导电性也不再可以采用电声相互作用来解释。与此对应,这些材料中的自旋性质在理解超导机理以及其他特性的时候也变得越来越重要。在大部分体系中,超导现象都发生在磁有序的附近,如下图所示。在有些体系中,还可能存在着磁有序与超导共存的现象。因此我们就可以猜测到,自旋涨落很可能在决定这些材料性质(包括超导电性)中扮演着非常重要的角色。具体的研究中,人们确实在铜基、铁基以及一些重费米超导体中发现了一些与超导态密切相关的自旋涨落现象,如中子共振峰、自旋隙、非公度峰、沙漏型激发谱等。同时,对自旋涨落的研究也加深了我们对于这些材料中一些奇异电子态如条纹相、向列相和“Q”相等的理解。可以说,没有中子散射的相关研究,人们对于非常规超导体的很多重要性质将极大地缺乏了解,也就更谈不上进一步探索其超导机理。

几种非常规超导体的相图

对于中子散射和超导的一些基本概念,可以进一步参考如下文章:

李世亮,戴鹏程,超导与自旋涨落,《物理》2011,Vol. 40 (06):353

戴鹏程,李世亮,高温超导体的磁激发:探寻不同体系铜氧化合物的共同特征,《物理》2006,Vol. 35 (10):837

罗会仟,铁基超导的前世今生,《物理》2014, Vol.43(07):430

罗会仟, 周兴江, 神奇的超导, 《现代物理知识》2012, 24(02):30

4. “翠竹”热中子三轴谱仪简介

中子三轴谱仪是非弹性中子散射最重要的谱仪之一,在凝聚态物理和材料科学中具有广泛的应用,其发明者Bertram Brockhouse也因此获得了1994年的诺贝尔物理学奖。我国尽管从上个世纪中叶就已经开始展开中子散射研究,并于八十年代从法国引入过一台三轴谱仪,但是由于种种原因,并没有专用于非弹性散射的中子散射谱仪。因此,中国科学院物理研究所通过引入戴鹏程研究员和李世亮研究员,由他们负责在中国先进研究堆上搭建一台具有国际先进水平的热中子三轴谱仪,命名为“翠竹”。该项目由物理所戴鹏程研究员领导,在获得了物理所2890万元资助的同时,还获得科技部973项目中的600万支持。该谱仪的建成将实现我国专用于非弹性中子散射谱仪从无到有的飞跃,极大促进相关科研水平的提高。

目前,该谱仪已经建成并于2013年底进行了带束调试,并初步达到了预定的设计指标。 在谱仪的设计和建设过程中,我们除了吸收了当前世界优秀谱仪的概念和经验(如双聚焦单色器和分析器等),还在世界上首创性地在单色器前放置了一台中子速度选择器。这使得我们在三大方面提升了“翠竹”热中子三轴谱仪的性能:

1)  该谱仪是唯一可连续调整分辨率并且分辨率最高的热中子三轴谱仪(热解石墨单色器)。

2)  在热中子三轴谱仪中具有最大的测量范围,事实上填补了传统热中子三轴谱仪和冷中子三轴谱仪之间的空白。

3)  极大降低了背景噪音。

翠竹三轴谱仪照片

“翠竹”热中子三轴谱仪现场

利用非弹性中子散射研究了二维笼目材料YCu3(OD)6Br2[(Br0.33(OH)0.67]的自旋激发,发现其低能自旋激发呈现出锥形的连续谱,与狄拉克量子自旋液体的图像一致,从而给出了狄拉克自旋子存在的谱学证据。 这一结果已经在线发表在Nature Physics上。

利用极化中子散射研究了铁基超导体CaK(Fe0.96Ni0.04)4As4中的自旋激发,发现在自旋涡旋序状态下,其低能自旋涨落以c方向为主,尤其是超导态下的中子自旋共振峰有明显的c方向极化行为。该研究表明,不论磁性基态是何种构型,其共振模均具备c方向优先的普遍特征,表明铁基超导电子配对可能有轨道选择倾向。这一工作发表于 Phys. Rev. Lett. 128, 137003 (2022) ,并被选为Editor's Suggestion。Physics 杂志在Synopsis栏目发表了题为“Spin Fluctuations May Drive Iron-Based Superconductivity”的专题科普报道。

利用中子衍射和μSR研究了Sr2CuTe1-xWxO6体系的磁有序和极低低能磁激发。发现在x=0中的Neel型长程反铁磁序仅需3%的W掺杂即被抑制,但短程磁关联仍然存在,且仍为Neel型的。在短程磁关联区域,缪子自旋弛豫率在低温出现幂律行为。通过与理论计算相结合,我们发现在该体系中很可能存在着二维的随机自旋单态。这一工作发表在Phys. Rev. Lett. 126, 037201 (2021)

利用非弹性中子散射测量了KCa2Fe4As4F2单晶样品的低能磁激发,发现具有二维特性的中子自旋共振模。共振峰能量为16 meV,并在动量空间表现为非公度的朝下型色散关系,整体色散在超导总能隙之上。该结果表明在局域磁矩和巡游电子强烈耦合的多带超导体中,自旋激子的物理图像可能不再适用于描述自旋共振现象,非常规超导的统一微观机理亟待重新认识。这一工作发表在Phys. Rev. Lett. 125, 117002 (2020)

利用非弹性中子散射测量了Co3Sn2S2单晶样品的低能自旋波,并用唯象理论模型分析了其自旋相互作用和自旋波能隙的温度依赖关系等。 结果表明该体系具有中等程度的三维自旋关联效应,外尔费米子对自旋波色散和能隙有明显的影响。这为理解磁性拓扑材料提供了物理基础,并以此启发了该材料体系拓扑物态调控的可能思路。这一工作作为封面亮点文章发表在Sci. China-Phys. Mech. Astron. 64, 217062 (2021)

结合弹性中子散射、非弹性中子散射、电阻、比热和强场测量等多种技术详细研究了Ba(Fe0.97Cr0.03)2(As1−xPx)2体系的量子临界行为。在该体系中,其超导电性被0.03的Cr掺杂完全一致,而类似于电阻线性依赖关系和有效电子质量增加等非费米液体行为仍然存在。我们证明在该体系中仅存在反铁磁量子临界点而不存在向列量子临界点。这表明铁基超导体中的非费米液体行为可以只由反铁磁量子临界涨落而导致。文章发表在Phys. Rev. Lett. 122, 037001 (2019)。

通过中子散射首次发现kagome材料Cu4(OH)6FBr的结构由室温的六角结构转变为低温的正交结构,并且首次给出了反铁磁磁结构,表明其磁矩主要来源于层间铜。结合磁化率、比热和XRD测量,给出了反铁磁序随Zn掺杂的演化,发现其体反铁磁序转变温度随掺杂下降,并在x=0.4处消失,而残余的层间铜可能存在着短程反铁磁序,其转变温度随掺杂几乎不变并一直延续到x>0.8的高掺杂区域。文章发表在Phys. Rev. B 98, 155127 (2018)

结合弹性中子散射、高精度x-射线、电阻和霍尔系数测量详细研究了BaFe1.9−xNi0.1CrxAs2体系的磁有序,发现其反铁磁序结构一直到x=0.8掺杂处也未发生改变,且反铁磁转变温度基本不变。但是其有序磁矩先增加在减小,在x=0.5处达到最大值,与霍尔系数变号的掺杂浓度一致。这些结果表明有序磁矩和反铁磁转变温度可以在化学掺杂后不再直接关联。文章发表在Phys. Rev. B 98, 014512 (2018)

通过非弹性中子散射对CaKFe4As4铁基超导体进行研究,我们成功发现其自旋共振模存在三个模式,分别位于三个不同的能量。两个能量较低的共振模在空间上是正弦平方调制的奇模,而另一个能量较高的共振模在空间上则是余弦平方调制的偶模。因此,铁基和铜基两个高温超导家族中的自旋共振现象本质上完全一致,即为超导态下spin-1的集体激发态,可以存在奇偶调制模,两者皆是自旋涨落驱动下的超导配对机制。该研究结果对理解高温超导微观机理具有非常重要的启示。文章发表在Phys. Rev. Lett. 120, 267003 (2018)

恭喜刘曌玉、张汶良、毛慧灿顺利通过博士论文答辩!

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