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[2020-08-24] 磁性外尔半金属Co3Sn2S2中的三维自旋波与自旋波能隙

  外尔半金属的费米面有且仅有孤立的能带交叉点构成,因而其低能激发的准粒子可以用描述外尔费米子的外尔方程来刻画,具有外尔费米子的零质量、确定手性等特征。虽然自由粒子形式的外尔费米子至今未能被实验确认,但在外尔半金属中却能够实现外尔费米子形式的准粒子,这为研究外尔费米子的行为提供了新的途径。固体中的外尔费米子准粒子还具有不同于真空中真实粒子的独特物理性质和新奇现象,譬如费米弧和手性反常导致的磁阻效应、内禀反常霍尔效应、三维量子霍尔效应等。因此,首个非磁性外尔半金属TaAs家族材料的发现具有重要科学意义,极大地推动了外尔半金属的研究进展。另一类破坏时间反演对称性的磁性外尔半金属在近期也得到了材料实现和密切研究。

  首个实验确认的磁性外尔半金属Co3Sn2S2于2018年被提出【见科研进展:新型磁性Weyl半金属的发现及其巨反常霍尔效应】,并被相关谱学实验证实【见科研进展:时间反演对称破缺-磁性Weyl半金属实验实现】。目前,Co3Sn2S2已经成为磁性拓扑物理前沿研究的一个重要平台。Co3Sn2S2属于Shandite化合物,其中Co原子构成层状kagome结构,具有c方向极化的面外铁磁序,磁矩强度为0.3 μB/Co,居里温度约为175 K。能带拓扑结构中,有三对外尔费米点靠近费米能级(图1)。由于外尔费米子可当作是动量空间的赝磁场——贝利曲率的磁单极子,它们将影响实空间中电子的运动,譬如产生内禀反常霍尔效应等。拓扑效应主导的内禀反常霍尔电导能抵御材料缺陷和外部热扰动的破坏,具有很高的稳定性,有利于量子器件的应用。在磁性外尔半金属中,内禀反常霍尔电导与一对手性相反的外尔费米子在动量空间的间距基本成正比,并与外尔费米子到费米能级的远近有关。磁性状态的变化能够影响电子结构,进而使得外尔费米子的位置和能量产生变化。可以预想,当材料中有序排列的磁矩因集体运动产生自旋波时,内部的外尔费米子也将随之被扰动,从而使得反常霍尔电导也受到影响。反过来说,外尔费米子作为动量空间的磁单极子,借助系统的自旋-轨道耦合效应,其中的自旋波色散也将受其影响,体现为材料中自旋波的刚度(或斜率)和能隙的温度依赖行为与外尔费米子有内在关联(图2)。

  最近,中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家研究中心SC8组罗会仟副研究员指导的博士生刘畅,与M05组刘恩克副研究员指导的博士生申建雷、T03组翁红明研究员指导的博士生高嘉成、EX10组石友国研究员指导的博士生伊长江等密切合作,利用非弹性中子散射精细测量了Co3Sn2S2单晶的低能自旋波,并用唯象理论模型分析了其自旋相互作用和自旋波能隙的温度依赖关系等。他们发现,不同于材料的准二维晶体结构,其铁磁自旋波在低温下具有明显的三维特征,即在ab面内和c方向均存在不同程度的色散(图3),表明该体系具有三维磁交换作用,且层间强度是层内的一半。类似的色散延续到高温顺磁态中,表明了体系具有中等程度的三维自旋关联效应。数值计算结果很好地印证了这一结论,并估算出与实验值接近的居里温度和自旋波刚度,其磁各向异性能约为0.6 meV。然而,高精度的中子散射测量表明,在4 K温度下,自旋波能隙完全打开,高达2.3 meV。详细的温度依赖关系表明,自旋波能隙并不完全服从铁磁序参量的行为,而必须充分考虑反常霍尔电导的影响,体现了外尔费米子与自旋波的相互影响(图4)。此前,在SrRuO3中的研究表明非单调温度依赖自旋波刚度和能隙与反常霍尔电、导率行为很类似,但是该材料尚未有关于外尔费米子的确凿谱学证据。而在其他一些磁性拓扑半金属候选材料中,自旋波与拓扑费米子是否存在耦合仍存有较大争议。该研究不仅给出了磁性外尔半金属Co3Sn2S2中的磁性相互作用参数等关键信息,而且明确表明电子拓扑态与自旋动力学之间存在互相影响,这为理解磁性拓扑材料提供了物理基础,并以此启发了该材料体系拓扑物态调控的可能思路。

  上述研究工作于2020年6月24日被SCIENCE CHINA Physics, Mechanics & Astronomy (SCPMA)正式接收,并于8月24日提前在线发表【C. Liu, J. Shen, J. Gao et al., Sci. China-Phys. Mech. Astron. 64, 217062 (2021)】。该工作得到了SCPMA期刊主编谢心澄院士的推荐(Editor’s Focus),并被选为2021年1月封面文章,同期发表来自以色列魏兹曼研究所Binghai Yan题为“Weyl monopoles dance with the spin waves”的点评文章。

  以上中子散射实验在澳大利亚中子散射中心Taipan和Sika两台三轴谱仪上完成,得到了谱仪科学家Sergey Danilkin和 Guochu Deng的帮助。该研究工作得到了国家自然科学基金、北京市自然科学基金、国家重点研发计划、中科院B类先导专项、中科院青促会等项目的支持。

  论文链接:https://engine.scichina.com/publisher/scp/journal/SCPMA/64/1/10.1007/s11433-020-1597-6?slug=fulltext


图1. (a)Co3Sn2S2的晶体结构和铁磁结构。(b) 外尔费米子在动量空间位置。


图2. 外尔费米子与自旋波共舞


图3.Co3Sn2S2的自旋波在ab面(H方向)和c方向(L方向)的色散。


图4. Co3Sn2S2的自旋波能隙及其随温度的演化,其中虚线为参照铁磁序参量拟合结果(b=0),红色空心点为考虑反常霍尔电导贡献之后的数据拟合结果(b≠0)。

利用非弹性中子散射研究了二维笼目材料YCu3(OD)6Br2[(Br0.33(OH)0.67]的自旋激发,发现其低能自旋激发呈现出锥形的连续谱,与狄拉克量子自旋液体的图像一致,从而给出了狄拉克自旋子存在的谱学证据。 这一结果已经在线发表在Nature Physics上。

利用极化中子散射研究了铁基超导体CaK(Fe0.96Ni0.04)4As4中的自旋激发,发现在自旋涡旋序状态下,其低能自旋涨落以c方向为主,尤其是超导态下的中子自旋共振峰有明显的c方向极化行为。该研究表明,不论磁性基态是何种构型,其共振模均具备c方向优先的普遍特征,表明铁基超导电子配对可能有轨道选择倾向。这一工作发表于 Phys. Rev. Lett. 128, 137003 (2022) ,并被选为Editor's Suggestion。Physics 杂志在Synopsis栏目发表了题为“Spin Fluctuations May Drive Iron-Based Superconductivity”的专题科普报道。

利用中子衍射和μSR研究了Sr2CuTe1-xWxO6体系的磁有序和极低低能磁激发。发现在x=0中的Neel型长程反铁磁序仅需3%的W掺杂即被抑制,但短程磁关联仍然存在,且仍为Neel型的。在短程磁关联区域,缪子自旋弛豫率在低温出现幂律行为。通过与理论计算相结合,我们发现在该体系中很可能存在着二维的随机自旋单态。这一工作发表在Phys. Rev. Lett. 126, 037201 (2021)

利用非弹性中子散射测量了KCa2Fe4As4F2单晶样品的低能磁激发,发现具有二维特性的中子自旋共振模。共振峰能量为16 meV,并在动量空间表现为非公度的朝下型色散关系,整体色散在超导总能隙之上。该结果表明在局域磁矩和巡游电子强烈耦合的多带超导体中,自旋激子的物理图像可能不再适用于描述自旋共振现象,非常规超导的统一微观机理亟待重新认识。这一工作发表在Phys. Rev. Lett. 125, 117002 (2020)

利用非弹性中子散射测量了Co3Sn2S2单晶样品的低能自旋波,并用唯象理论模型分析了其自旋相互作用和自旋波能隙的温度依赖关系等。 结果表明该体系具有中等程度的三维自旋关联效应,外尔费米子对自旋波色散和能隙有明显的影响。这为理解磁性拓扑材料提供了物理基础,并以此启发了该材料体系拓扑物态调控的可能思路。这一工作作为封面亮点文章发表在Sci. China-Phys. Mech. Astron. 64, 217062 (2021)

结合弹性中子散射、非弹性中子散射、电阻、比热和强场测量等多种技术详细研究了Ba(Fe0.97Cr0.03)2(As1−xPx)2体系的量子临界行为。在该体系中,其超导电性被0.03的Cr掺杂完全一致,而类似于电阻线性依赖关系和有效电子质量增加等非费米液体行为仍然存在。我们证明在该体系中仅存在反铁磁量子临界点而不存在向列量子临界点。这表明铁基超导体中的非费米液体行为可以只由反铁磁量子临界涨落而导致。文章发表在Phys. Rev. Lett. 122, 037001 (2019)。

通过中子散射首次发现kagome材料Cu4(OH)6FBr的结构由室温的六角结构转变为低温的正交结构,并且首次给出了反铁磁磁结构,表明其磁矩主要来源于层间铜。结合磁化率、比热和XRD测量,给出了反铁磁序随Zn掺杂的演化,发现其体反铁磁序转变温度随掺杂下降,并在x=0.4处消失,而残余的层间铜可能存在着短程反铁磁序,其转变温度随掺杂几乎不变并一直延续到x>0.8的高掺杂区域。文章发表在Phys. Rev. B 98, 155127 (2018)

结合弹性中子散射、高精度x-射线、电阻和霍尔系数测量详细研究了BaFe1.9−xNi0.1CrxAs2体系的磁有序,发现其反铁磁序结构一直到x=0.8掺杂处也未发生改变,且反铁磁转变温度基本不变。但是其有序磁矩先增加在减小,在x=0.5处达到最大值,与霍尔系数变号的掺杂浓度一致。这些结果表明有序磁矩和反铁磁转变温度可以在化学掺杂后不再直接关联。文章发表在Phys. Rev. B 98, 014512 (2018)

通过非弹性中子散射对CaKFe4As4铁基超导体进行研究,我们成功发现其自旋共振模存在三个模式,分别位于三个不同的能量。两个能量较低的共振模在空间上是正弦平方调制的奇模,而另一个能量较高的共振模在空间上则是余弦平方调制的偶模。因此,铁基和铜基两个高温超导家族中的自旋共振现象本质上完全一致,即为超导态下spin-1的集体激发态,可以存在奇偶调制模,两者皆是自旋涨落驱动下的超导配对机制。该研究结果对理解高温超导微观机理具有非常重要的启示。文章发表在Phys. Rev. Lett. 120, 267003 (2018)

恭喜刘曌玉、张汶良、毛慧灿顺利通过博士论文答辩!

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