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[2024-05-09] 一种笼目反铁磁体中存在狄拉克自旋子的谱学证据

  在凝聚态物理学领域,人们已经发现一些体系的准粒子表现出类似于高能物理中的狄拉克粒子的性质。这些费米子准粒子的能量和动量之间呈线性色散关系,因此可以用相对论狄拉克方程在理论上进行描述。目前,狄拉克费米子已在一些电子体系中被观测到,例如石墨烯和拓扑绝缘体。由于狄拉克费米子存在的前提条件中并不包括电荷,因此原则上应该存在无电荷的狄拉克费米子。在经典的绝缘铁磁体或反铁磁体中,尽管其低能物理无需考虑电荷,但其自旋的集体激发(磁振子)是玻色子(即自旋为1)。理论上预言,在所谓量子自旋液体中,可以存在自旋为1/2且电中性的自旋子激发。这种自旋子激发被称为分数化的,来源于体系自旋之间异常高的量子纠缠度或大规模的量子叠加。自旋子激发可以具有能隙,也可以是无能隙的。在一些无能隙体系中,其自旋子激发的色散关系可以呈现出狄拉克锥的形式(图1a左),形成了所谓的狄拉克自旋子。尽管狄拉克自旋子在理论上已经被广泛研究,但在实际材料中,尚未发现可靠的谱学证据。

  中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家研究中心SC8研究组的博士生曾振源和李世亮研究员,以及香港大学的孟子杨教授、日本J-PARC中心的Kenji Nakajima教授与其他合作者,利用非弹性中子散射技术测量了具有二维笼目结构的YCu3(OD)6Br2[Br0.33(OD)0.67]中的自旋激发谱,发现其低能自旋激发的形式为狄拉克锥形状的连续谱,从而给出了该体系中存在狄拉克自旋子的谱学证据。

  我们之前的研究已经表明,YCu3(OH)6Br2[Br0.33(OH)0.67]材料是具有很大研究价值的量子自旋液体候选材料。在该材料中,具有S=1/2自旋的Cu2+离子构成了完美的二维笼目晶格。其居里外斯温度约为-80K,表明它具有很强的反铁磁相互作用,然而,直到50mK的低温下,该体系仍未进入磁有序态,暗示了量子自旋液体的基态。更重要的是,该材料的极低温磁比热在零场下正比于温度的平方,而在磁场下则出现了线性项(Phys. Rev. B 105, L121109 (2022)),与狄拉克量子自旋液体相符。为了进一步确定其基态,我们采用了非弹性中子散射这一技术对其自旋激发进行了测量。这是因为目前我们还缺少对单自旋子直接测量的手段,而非弹性中子散射可以探测双自旋子激发(图1a右),给出其在能量和动量空间中的分布,并可与相关理论计算结果进行比较,从而获得较为可靠的信息。

  我们发现,在低能时,该体系的自旋激发位于布里渊区的六个对称点(图2a)。随着能量的增加,激发的范围逐渐扩大并最终互相连接(图2b-2d)。如果观察自旋激发随能量的变化,可以清楚看到整体成锥形(图2e),如图1b的示意图所示。随着温度的上升,这些低能激发在30K时几乎完全消失(图2f)。进一步仔细的分析可以看出,各个位置低能自旋激发的相对强度可以由随机排布的最近邻自旋单态的结构因子所描述(图3a-3b)。通过洛伦兹线型对不同能量处自旋激发拟合(图3c),可以获得其半高宽随能量的线性关系(图3d),与狄拉克锥型的激发一致。通过该线性关系斜率,可以估算出自旋子速度约为1km/s。利用这一自旋子速度根据相关理论计算出的比热与实验测量值相符,进一步验证了狄拉克型自旋子的存在。

  需要指出的是,尽管这一材料的结构是二维笼目,但是我们所观测到的自旋激发的位置并不符合传统的考虑最近邻、次近邻等相互作用的二维海森堡模型所给出的位置。实际上,这些激发的位置和具有三个不同最近邻的海森堡模型计算出的Q=(1/3,1/3)反铁磁序的位置相一致(图1c-1d)。我们所观测到的自旋液体态是否能够用该模型所描述,这是值得进一步研究的问题。此外,我们的结果是否可以用不是狄拉克自旋子的理论来解释,也尚不完全明确。其中的关键还在于未来是否能够发展出直接探测自旋子的测量手段,以明确判断该量子自旋液体的基态。

  该工作近期发表在【Nature Physics (2024)】,得到科技部、中国科学院等项目的支持。

  论文链接:https://www.nature.com/articles/s41567-024-02495-z

图1a,狄拉克自旋子的锥形激发以及双自旋子形成的锥形连续谱激发示意图。b, YCu3(OH)6[Br0.33(OH)0.67]中锥形自旋激发示意图。c,笼目结构及相互作用示意图。红色和蓝色虚线分别代表笼目结构和扩大的原胞。d,倒空间示意图。红色点为自旋激发的位置。

图2 a-d,0.3K时不同能量处H-K平面的自旋激发彩色图。e-f,在0.3K和30K的自旋激发的能量-动量彩色图。

图3a,0.2meV能量时沿[H,0]方向的自旋激发。b,激发强度随面内动量的关系。实线为随机排布的最近邻自旋单态的结构因子的拟合。c,在(2/3,0)处的不同能量的自旋激发及其洛伦兹线型拟合。d,半高宽随能量的关系。实线为线性拟合。

利用非弹性中子散射研究了二维笼目材料YCu3(OD)6Br2[(Br0.33(OH)0.67]的自旋激发,发现其低能自旋激发呈现出锥形的连续谱,与狄拉克量子自旋液体的图像一致,从而给出了狄拉克自旋子存在的谱学证据。 这一结果已经在线发表在Nature Physics上。

利用极化中子散射研究了铁基超导体CaK(Fe0.96Ni0.04)4As4中的自旋激发,发现在自旋涡旋序状态下,其低能自旋涨落以c方向为主,尤其是超导态下的中子自旋共振峰有明显的c方向极化行为。该研究表明,不论磁性基态是何种构型,其共振模均具备c方向优先的普遍特征,表明铁基超导电子配对可能有轨道选择倾向。这一工作发表于 Phys. Rev. Lett. 128, 137003 (2022) ,并被选为Editor's Suggestion。Physics 杂志在Synopsis栏目发表了题为“Spin Fluctuations May Drive Iron-Based Superconductivity”的专题科普报道。

利用中子衍射和μSR研究了Sr2CuTe1-xWxO6体系的磁有序和极低低能磁激发。发现在x=0中的Neel型长程反铁磁序仅需3%的W掺杂即被抑制,但短程磁关联仍然存在,且仍为Neel型的。在短程磁关联区域,缪子自旋弛豫率在低温出现幂律行为。通过与理论计算相结合,我们发现在该体系中很可能存在着二维的随机自旋单态。这一工作发表在Phys. Rev. Lett. 126, 037201 (2021)

利用非弹性中子散射测量了KCa2Fe4As4F2单晶样品的低能磁激发,发现具有二维特性的中子自旋共振模。共振峰能量为16 meV,并在动量空间表现为非公度的朝下型色散关系,整体色散在超导总能隙之上。该结果表明在局域磁矩和巡游电子强烈耦合的多带超导体中,自旋激子的物理图像可能不再适用于描述自旋共振现象,非常规超导的统一微观机理亟待重新认识。这一工作发表在Phys. Rev. Lett. 125, 117002 (2020)

利用非弹性中子散射测量了Co3Sn2S2单晶样品的低能自旋波,并用唯象理论模型分析了其自旋相互作用和自旋波能隙的温度依赖关系等。 结果表明该体系具有中等程度的三维自旋关联效应,外尔费米子对自旋波色散和能隙有明显的影响。这为理解磁性拓扑材料提供了物理基础,并以此启发了该材料体系拓扑物态调控的可能思路。这一工作作为封面亮点文章发表在Sci. China-Phys. Mech. Astron. 64, 217062 (2021)

结合弹性中子散射、非弹性中子散射、电阻、比热和强场测量等多种技术详细研究了Ba(Fe0.97Cr0.03)2(As1−xPx)2体系的量子临界行为。在该体系中,其超导电性被0.03的Cr掺杂完全一致,而类似于电阻线性依赖关系和有效电子质量增加等非费米液体行为仍然存在。我们证明在该体系中仅存在反铁磁量子临界点而不存在向列量子临界点。这表明铁基超导体中的非费米液体行为可以只由反铁磁量子临界涨落而导致。文章发表在Phys. Rev. Lett. 122, 037001 (2019)。

通过中子散射首次发现kagome材料Cu4(OH)6FBr的结构由室温的六角结构转变为低温的正交结构,并且首次给出了反铁磁磁结构,表明其磁矩主要来源于层间铜。结合磁化率、比热和XRD测量,给出了反铁磁序随Zn掺杂的演化,发现其体反铁磁序转变温度随掺杂下降,并在x=0.4处消失,而残余的层间铜可能存在着短程反铁磁序,其转变温度随掺杂几乎不变并一直延续到x>0.8的高掺杂区域。文章发表在Phys. Rev. B 98, 155127 (2018)

结合弹性中子散射、高精度x-射线、电阻和霍尔系数测量详细研究了BaFe1.9−xNi0.1CrxAs2体系的磁有序,发现其反铁磁序结构一直到x=0.8掺杂处也未发生改变,且反铁磁转变温度基本不变。但是其有序磁矩先增加在减小,在x=0.5处达到最大值,与霍尔系数变号的掺杂浓度一致。这些结果表明有序磁矩和反铁磁转变温度可以在化学掺杂后不再直接关联。文章发表在Phys. Rev. B 98, 014512 (2018)

通过非弹性中子散射对CaKFe4As4铁基超导体进行研究,我们成功发现其自旋共振模存在三个模式,分别位于三个不同的能量。两个能量较低的共振模在空间上是正弦平方调制的奇模,而另一个能量较高的共振模在空间上则是余弦平方调制的偶模。因此,铁基和铜基两个高温超导家族中的自旋共振现象本质上完全一致,即为超导态下spin-1的集体激发态,可以存在奇偶调制模,两者皆是自旋涨落驱动下的超导配对机制。该研究结果对理解高温超导微观机理具有非常重要的启示。文章发表在Phys. Rev. Lett. 120, 267003 (2018)

恭喜刘曌玉、张汶良、毛慧灿顺利通过博士论文答辩!

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