高温超导机理一直是凝聚态物理前沿研究中的一个重要课题。在目前已发现的铜氧化物和铁砷化物两大高温超导家族中，母体均具有长程反铁磁序，随着空穴/电子掺杂的引入而压制静态反铁磁序并出现高温超导电性，而动态的反铁磁涨落则存在于整个相图区域。这一图像促使人们相信反铁磁涨落在高温超导微观机理中扮演着不可或缺的角色，但如何理解磁激发与超导电性之间的关系却存在许多疑问。解决这一问题的关键在于对整个相图不同掺杂区域的整体磁激发谱进行详细的对比研究，而最合适的研究手段之一就是非弹性中子散射。近年来，利用先进的飞行时间中子散射技术，人们已经能够测量出材料中磁散射截面的绝对值在整个动量-能量空间的分布，随着铁基超导体的发现和大尺寸、高掺杂单晶样品的获得，高温超导机理的中子散射研究获得了前所未有的良好契机。

　　中国科学院物理研究所／北京凝聚态物理国家实验室(筹)的戴鹏程研究组自铁基超导体发现以来，针对该新高温超导家族中的磁有序和磁激发开展了系统性的中子散射研究。他们对122型铁基超导体BaFe₂As₂中不同掺杂方式和掺杂浓度的样品进行了飞行时间中子散射研究，与多名合作者一起测定了母体BaFe₂As₂中自旋波在海森堡模型下的磁交换能[L. W. Harriger et.al., Phys. Rev. B 84, 054544 (2011)]，电子型最佳掺杂BaFe_1.9Ni_0.1As₂高能自旋激发谱中的关联电子效应 [M. S. Liu et al., Nat. Phys. 8, 376 (2012)]，空穴型最佳掺杂Ba_0.67K_0.33Fe₂As₂低能自旋激发谱中的巡游电子磁性[C. L. Zhang et.al., Sci. Rep. 1, 115 (2011)]，以及电子型欠掺杂和过掺杂BaFe_2-xNi_xAs₂（x=0.096，0.15, 0.18）中的整体磁激发谱[H. Q. Luo et al., Phys. Rev. B. 88, 144516 (2013)]。由于在铁基超导体中子散射研究中的重要贡献，戴鹏程研究员应邀在Nature Physics上撰写综述[P. Dai et.al., Nat. Phys. 8, 709 (2012)]，他的研究团队也被邀请参与编写多本铁基超导专著。

　　最近，戴鹏程研究组的博士生王猛、鲁兴业，罗会仟副研究员，张笑天博士后与美国莱斯大学/田纳西大学的张承林博士后、博士生宋宇、王渺寅，北京师范大学的谈国太副教授等合作，利用飞行时间中子散射技术，详细对比研究了122铁基超导家族中空穴型最佳掺杂Ba_0.67K_0.33Fe₂As₂、电子型极度过掺杂BaFe_1.7Ni_0.3As₂和空穴型极度过掺杂KFe₂As₂的整体磁激发谱。他们综合已有的研究结果，和不掺杂的母体自旋波进行了对比。一方面，随着电子掺杂浓度的增加，低能磁激发被剧烈改变，在最佳掺杂（T_c=20 K）附近形成和超导电性密切相关的自旋共振峰，并在过掺杂区迅速减弱，直到在极度过掺杂、不超导的BaFe_1.7Ni_0.3As₂（T_c=0 K）中，50 meV以下的低能磁激发完全消失，而100 meV以上的高能磁激发则一直保持不变；另一方面，随着空穴掺杂浓度的增加，高能磁激发被抑制，在空穴型最佳掺杂Ba_0.67K_0.33Fe₂As₂（T_c=39 K）中，磁激发谱权重从高能转移到了低能，在低温下形成很强的自旋共振峰，到了空穴型极度过掺杂KFe₂As₂（T_c=3 K）中，20 meV以上的高能磁激发完全消失，超导电性仅在3 K以下存在。 进一步，他们根据Ba_0.67K_0.33Fe₂As₂中超导态和正常态下的整体磁激发谱差异计算了磁交换能的变化量，发现其远大于超导凝聚能，和铜氧化物及重费米子等非常规超导体非常类似，即反铁磁涨落足以提供超导凝聚所需要的能量。通过和美国罗格斯大学Zhiping Yin博士, Kristjan Haule, Gabriel Kotliar教授以及橡树岭国家实验室T. A. Maier教授等在理论分析和DMFT、RPA数值计算上的合作研究，他们总结出磁激发驱动的铁基高温超导电性图像中必须同时具有来自局域磁矩的高能自旋涨落和来自于巡游电子的低能磁激发，两者之间的耦合可能是形成高温超导电性的关键。该图像可以类比于传统BCS超导体，其超导转变温度依赖于德拜频率、费米面附近电子态密度和电子-声子耦合强度等。该结论为铁基高温超导机理的微观理论模型提供了明确的实验基础和研究方向，对理解高温超导电性有着重要意义。该项研究结果发表在近期的Nature Communications上【详见Nature Communications 4，2874 doi: 10.1038/ncomms3874 (2013)】。

　　上述研究工作中的飞行时间中子散射实验在英国卢瑟福-阿普尔顿实验室ISIS散裂中子源的MERLIN和MAPS谱仪上与E.A. Goremychkin及T.G. Perring教授合作完成。该研究工作得到了科技部973项目、国家自然科学基金项目以及美国相关科学基金等项目的支持。

　　文章链接：Doping dependence of spin excitations and its correlations with high-temperature superconductivity in iron pnictides

图1. 电子掺杂和空穴掺杂的BaFe₂As₂电子态相图，圆点标示为测量样品掺杂点。

图2. 不同掺杂方式和掺杂浓度下的整体自旋激发谱比较。

图3. KFe₂As₂、Ba_0.67K_0.33Fe₂As₂ 、BaFe_1.7Ni_0.3As₂在60meV以下低能自旋激发比较。

图4. BaFe_1.7Ni_0.3As₂ 和Ba_0.67K_0.33Fe₂As₂ 在70meV以上高能自旋激发比较及相应的数值计算结果。

利用非弹性中子散射研究了二维笼目材料YCu3(OD)6Br2[(Br0.33(OH)0.67]的自旋激发，发现其低能自旋激发呈现出锥形的连续谱，与狄拉克量子自旋液体的图像一致，从而给出了狄拉克自旋子存在的谱学证据。 这一结果已经在线发表在Nature Physics上。

利用极化中子散射研究了铁基超导体CaK(Fe_0.96Ni_0.04)₄As₄中的自旋激发，发现在自旋涡旋序状态下，其低能自旋涨落以c方向为主，尤其是超导态下的中子自旋共振峰有明显的c方向极化行为。该研究表明，不论磁性基态是何种构型，其共振模均具备c方向优先的普遍特征，表明铁基超导电子配对可能有轨道选择倾向。这一工作发表于 Phys. Rev. Lett. 128, 137003 (2022) ，并被选为Editor's Suggestion。Physics 杂志在Synopsis栏目发表了题为“Spin Fluctuations May Drive Iron-Based Superconductivity”的专题科普报道。

利用中子衍射和μSR研究了Sr₂CuTe_1-xW_xO₆体系的磁有序和极低低能磁激发。发现在x=0中的Neel型长程反铁磁序仅需3%的W掺杂即被抑制，但短程磁关联仍然存在，且仍为Neel型的。在短程磁关联区域，缪子自旋弛豫率在低温出现幂律行为。通过与理论计算相结合，我们发现在该体系中很可能存在着二维的随机自旋单态。这一工作发表在Phys. Rev. Lett. 126, 037201 (2021)。

利用非弹性中子散射测量了KCa₂Fe₄As₄F₂单晶样品的低能磁激发，发现具有二维特性的中子自旋共振模。共振峰能量为16 meV，并在动量空间表现为非公度的朝下型色散关系，整体色散在超导总能隙之上。该结果表明在局域磁矩和巡游电子强烈耦合的多带超导体中，自旋激子的物理图像可能不再适用于描述自旋共振现象，非常规超导的统一微观机理亟待重新认识。这一工作发表在Phys. Rev. Lett. 125, 117002 (2020)。

利用非弹性中子散射测量了Co₃Sn₂S₂单晶样品的低能自旋波，并用唯象理论模型分析了其自旋相互作用和自旋波能隙的温度依赖关系等。 结果表明该体系具有中等程度的三维自旋关联效应，外尔费米子对自旋波色散和能隙有明显的影响。这为理解磁性拓扑材料提供了物理基础，并以此启发了该材料体系拓扑物态调控的可能思路。这一工作作为封面亮点文章发表在Sci. China-Phys. Mech. Astron. 64, 217062 (2021)。

结合弹性中子散射、非弹性中子散射、电阻、比热和强场测量等多种技术详细研究了Ba(Fe_0.97Cr_0.03)₂(As_1−xP_x)₂体系的量子临界行为。在该体系中，其超导电性被0.03的Cr掺杂完全一致，而类似于电阻线性依赖关系和有效电子质量增加等非费米液体行为仍然存在。我们证明在该体系中仅存在反铁磁量子临界点而不存在向列量子临界点。这表明铁基超导体中的非费米液体行为可以只由反铁磁量子临界涨落而导致。文章发表在Phys. Rev. Lett. 122, 037001 (2019)。

通过中子散射首次发现kagome材料Cu₄(OH)₆FBr的结构由室温的六角结构转变为低温的正交结构，并且首次给出了反铁磁磁结构，表明其磁矩主要来源于层间铜。结合磁化率、比热和XRD测量，给出了反铁磁序随Zn掺杂的演化，发现其体反铁磁序转变温度随掺杂下降，并在x=0.4处消失，而残余的层间铜可能存在着短程反铁磁序，其转变温度随掺杂几乎不变并一直延续到x>0.8的高掺杂区域。文章发表在Phys. Rev. B 98, 155127 (2018)

结合弹性中子散射、高精度x-射线、电阻和霍尔系数测量详细研究了BaFe_1.9−xNi_0.1Cr_xAs₂体系的磁有序，发现其反铁磁序结构一直到x=0.8掺杂处也未发生改变，且反铁磁转变温度基本不变。但是其有序磁矩先增加在减小，在x=0.5处达到最大值，与霍尔系数变号的掺杂浓度一致。这些结果表明有序磁矩和反铁磁转变温度可以在化学掺杂后不再直接关联。文章发表在Phys. Rev. B 98, 014512 (2018)。

通过非弹性中子散射对CaKFe₄As₄铁基超导体进行研究，我们成功发现其自旋共振模存在三个模式，分别位于三个不同的能量。两个能量较低的共振模在空间上是正弦平方调制的奇模，而另一个能量较高的共振模在空间上则是余弦平方调制的偶模。因此，铁基和铜基两个高温超导家族中的自旋共振现象本质上完全一致，即为超导态下spin-1的集体激发态，可以存在奇偶调制模，两者皆是自旋涨落驱动下的超导配对机制。该研究结果对理解高温超导微观机理具有非常重要的启示。文章发表在Phys. Rev. Lett. 120, 267003 (2018)

恭喜刘曌玉、张汶良、毛慧灿顺利通过博士论文答辩！