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[2015-04-17] 铁基“122”BaFe2(As1-xPx)2超导体中量子临界现象研究取得新认识

近年来,中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家实验室(筹) SC8研究组的戴鹏程、罗会仟、鲁兴业等针对铁基超导体的量子临界现象展开了非常细致的实验研究。他们首先在电子型掺杂铁基超导体BaFe2-xNixAs2中针对磁相变和结构相变开展了一系列的中子散射和x射线衍射研究,发现随着电子掺杂浓度的增加,母体中的长程反铁磁序在靠近最佳掺杂点附近会退化为短程非公度反铁磁序,并与超导序之间存在直接竞争关系,这种具有自旋玻璃团簇行为的短程磁有序的出现,导致磁相变温度TN和结构相变温度Ts在最佳超导临界温度Tc之上即被截止,即磁有序的消失更接近于一级相变而非二级相变,原本可能实现的磁量子临界点最终“被取消”(详见: H. Q. Luo et.al., Phys. Rev. Lett. 108, 247002 (2012) 及X. Y. Lu et.al., Phys. Rev. Lett. 110, 257001 (2013))。 该发现首次质疑了铁基超导体中量子临界点的存在。随后人们在空穴型掺杂的铁基超导体Ba1−xAxFe2As2 (A = K, Na) 最佳掺杂附近观测到了类似的实验现象,说明量子临界点在空穴掺杂样品中也不存在。然而,相比电子或空穴掺杂带来的局域杂质效应可能会干扰量子临界特性,同价掺杂的BaFe2(As1-xPx)2体系具有最弱的杂质散射效应,也是最可能存在量子临界点的体系。的确,一系列相关实验表明在最佳掺杂BaFe2(As1-xPx)2(x=0.30)附近存在非费米液体、超流密度反常尖峰、电子有效质量发散等奇异物理性质,间接说明量子临界点存在的可能,但仍然缺乏磁相变相关的决定性实验证据。

  最近,中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家实验室(筹) SC8研究组的博士生胡定、张汶良等在陈根富研究员的指导和博士生王培培的帮助下,成功生长了系列掺杂的BaFe2(As1-xPx)2高质量单晶。在此基础上,SC8组博士生胡定、鲁兴业、张汶良和罗会仟副研究员、李世亮研究员、戴鹏程研究员等开展了一系列弹性中子散射和高精度同步辐射x射线衍射实验,并与人民大学博士生王朋帅、于伟强教授等进行了核磁共振方面的合作,针对BaFe2(As1-xPx)2单晶样品的磁相变和结构相变开展了非常深入细致的研究。他们发现同价掺杂BaFe2(As1-xPx)2的体系中磁相变温度TN总是和结构相变温度Ts保持一致。尽管长程磁有序和低温正交相一直保持到了最佳掺杂点x=0.30附近 (图 1),但其序参量与超导态均存在剧烈的竞争 (图 2和图3)。反铁磁序在x=0.29处已出现自旋玻璃团簇行为,并在x=0.31样品中突然消失,导致TN和Ts在Tc之上的有限温度处同时消失 (图 1)。核磁共振的实验数据表明,尽管低掺杂样品x=0.25中反铁磁有序相接近100%,但在最佳掺杂边缘的x=0.29处反铁磁相仅有50% (图 4),表明该区域反铁磁相与超导相之间存在明显相分离。这与电子型掺杂材料具有极其类似的物理特性,同样说明同价掺杂的BaFe2(As1-xPx)2体系中反铁磁相变不可能被化学掺杂持续抑制到零温,即不存在量子临界点。该研究再次直接否定了铁基超导体中量子临界点的存在,并表明不同化学掺杂之间存在共性,对非常规超导量子相变的研究有着重要参考意义。该项研究结果于2015年4月17日发表在Physical Review Letters上【详见Phys. Rev. Lett. 114, 157002(2015)】。

  上述研究工作中的中子散射实验与加拿大中子研究中心(CNBC)的Zahra Yamani、瑞士散裂中子源(SINQ)的Christof Niedermayer和Markos Skoulatos、德国慕尼黑工业大学及马普所的MLZ中子源的Robert Georgii和 T. Keller等合作完成,高精度同步辐射X射线衍射实验与美国阿贡实验室(APS)的韩飞、Ames实验室及爱荷华大学的Shree R. Banjara、 A. Sapkota、 A. Kreyssig、 A. I. Goldman等人一起合作完成。

  该研究工作得到了科技部973项目、国家自然科学基金项目、中国科学院B类先导项目以及美国相关科学基金等项目的支持。

  文章详见:Ding Hu, Xingye Lu, Wenliang Zhang, Huiqian Luo, Shiliang Li, Peipei Wang, Genfu Chen, Fei Han, Shree R. Banjara, A. Sapkota, A. Kreyssig, A. I. Goldman, Z. Yamani, Christof Niedermayer, Markos Skoulatos, Robert Georgii, T. Keller, Pengshuai Wang, Weiqiang Yu, and Pengcheng Dai, Structural and Magnetic Phase Transitions near Optimal Superconductivity in BaFe2(As1−xPx)2, Phys. Rev. Lett. 114, 157002(2015).

图1. BaFe2-xNixAs2晶体结构及ab面内磁结构

结合弹性中子散射、非弹性中子散射、电阻、比热和强场测量等多种技术详细研究了Ba(Fe0.97Cr0.03)2(As1−xPx)2体系的量子临界行为。在该体系中,其超导电性被0.03的Cr掺杂完全一致,而类似于电阻线性依赖关系和有效电子质量增加等非费米液体行为仍然存在。我们证明在该体系中仅存在反铁磁量子临界点而不存在向列量子临界点。这表明铁基超导体中的非费米液体行为可以只由反铁磁量子临界涨落而导致。文章发表在Phys. Rev. Lett. 122, 037001 (2019)。

通过中子散射首次发现kagome材料Cu4(OH)6FBr的结构由室温的六角结构转变为低温的正交结构,并且首次给出了反铁磁磁结构,表明其磁矩主要来源于层间铜。结合磁化率、比热和XRD测量,给出了反铁磁序随Zn掺杂的演化,发现其体反铁磁序转变温度随掺杂下降,并在x=0.4处消失,而残余的层间铜可能存在着短程反铁磁序,其转变温度随掺杂几乎不变并一直延续到x>0.8的高掺杂区域。文章发表在Phys. Rev. B 98, 155127 (2018)

结合弹性中子散射、高精度x-射线、电阻和霍尔系数测量详细研究了BaFe1.9−xNi0.1CrxAs2体系的磁有序,发现其反铁磁序结构一直到x=0.8掺杂处也未发生改变,且反铁磁转变温度基本不变。但是其有序磁矩先增加在减小,在x=0.5处达到最大值,与霍尔系数变号的掺杂浓度一致。这些结果表明有序磁矩和反铁磁转变温度可以在化学掺杂后不再直接关联。文章发表在Phys. Rev. B 98, 014512 (2018)

通过非弹性中子散射对CaKFe4As4铁基超导体进行研究,我们成功发现其自旋共振模存在三个模式,分别位于三个不同的能量。两个能量较低的共振模在空间上是正弦平方调制的奇模,而另一个能量较高的共振模在空间上则是余弦平方调制的偶模。因此,铁基和铜基两个高温超导家族中的自旋共振现象本质上完全一致,即为超导态下spin-1的集体激发态,可以存在奇偶调制模,两者皆是自旋涨落驱动下的超导配对机制。该研究结果对理解高温超导微观机理具有非常重要的启示。文章发表在Phys. Rev. Lett. 120, 267003 (2018)

恭喜刘曌玉、张汶良、毛慧灿顺利通过博士论文答辩!

通过非弹性中子散射对112结构铁基超导体中子共振峰的研究,我们成功发现了其中的自旋共振模。自旋共振能与Tc满足铁基超导体系中的标度关系:ER=4.9kBTc,自旋共振强度不与其费米面结构直接相关,且具有空间各向同性,与Spin-1集体激发模图像吻合。文章发表在Phys. Rev. Lett. 120, 137001 (2018)

恭喜龚冬良顺利通过博士学位答辩!

通过单轴压力下电阻测量对系列铁基样品母体和和掺杂样品的向列相进行了详细研究,发现反铁磁有序磁矩反比于其向列相的居里常数。这暗示铁基超导体的磁基态可以通过调节向列涨落的强度获得。因此,我们可以建立一个统一的相图,在其中超导是由某一假设母体中获得的,该母体具有很大的有序磁矩及较弱的向列涨落。 文章发表在Phys. Rev. Lett. 119, 157001 (2017).

通过电阻、磁化率和单轴压力电阻测量,我们精确获得了Sr1−xBaxFe1.97Ni0.03As2体系中反铁磁相变与向列相相变的温度,建立了详细相图,发现了反铁磁相变为二级而向列相相变仍为一级的区域,与相关理论非常符合。文章发表在Phys. Rev. B 96, 104514 (2017).

我们生长了系列Ca1−yLay Fe1−xNixAs2单晶,通过输运、中子衍射等方法建立了该体系的三维掺杂相图,文章发表在Supercond. Sci. Technol. 30, 095002 (2017)

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