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[2017-10-13] 铁基超导体统一相图

  自2008年被发现以来,已有至少20种不同结构铁砷化物或铁硒化物被证实存在超导电性,它们统称为铁基超导体。由于铁基超导体同样可以突破BCS强耦合理论预言的40 K的麦克米兰极限,它和铜氧化物超导体一起被列入高温超导家族,其超导微观机理问题至今仍然是凝聚态物理前沿领域皇冠上的明珠。
  经过多年的研究,人们普遍认为铜氧化物高温超导电性均可视作对反铁磁莫特绝缘体的母体进行掺杂而获得,从而存在一个统一描述的相图。对于铁基超导体而言,其所谓“母体”也具有反铁磁性,但却表现出金属导电性(具有一定浓度的载流子),通过对母体掺杂电子、空穴甚至同价掺杂都可以诱导出超导电性。更令人难以理解的是,相当一部分未掺杂的铁基超导“母体”本身甚至具有超导电性,进一步掺杂反而可能抑制超导。不同体系的铁基超导体,具有千奇百怪的电子态相图,单纯用掺杂浓度作为变量,已经不足以准确描述其物理行为。因此,寻找描述铁基超导体物理性质的统一变量,以及严格物理意义上的母体,成为铁基超导机理研究的重点之一。
  最近,中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家实验室(筹)SC8研究组通过测量单轴压力下的电阻行为,对大量铁基样品母体和掺杂样品的向列相涨落性质进行了详细研究,发现反铁磁有序磁矩反比于向列居里常数。这暗示铁基超导体的磁基态可以通过调节向列涨落的强度获得。由此可以建立一个统一的铁基超导体相图,其中超导诞生于某一假设理想母体,该母体具有很大的有序磁矩及较弱的向列涨落。
  仔细观察不同体系铁基超导体掺杂相图,就可以发现其中反铁磁有序、超导电性和电子向列相三者是最为显著的特征 (图1)。其中电子向列相指的是系统中呈现出打破晶格固有的旋转对称性的电子态,在铁基超导体中表现为晶体ab面内二重对称的电子态性质。寻找反铁磁、超导和向列相三者之间的具体关系,是理解铁基超导微观机理的关键。尽管在某些铁基超导体中并不存在反铁磁序,但电子向列相或向列涨落总是存在的。SC8研究组基于他们最近独立设计搭建的一套基于压电陶瓷片的单轴压力电测量装置,实现了对电子向列型涨落进行非常精密的测量,并首次揭示了向列型量子临界点与铁基超导电性的密切联系(Physical Review Letters 117, 157002 (2016))。通过更加广泛地测量1111、122、 11、111、112等多个铁基超导体的系列样品,他们发现对存在二级结构相变的样品,或最佳掺杂的样品,其向列相磁化率温度依赖行为皆可用居里-外斯定律来描述 (图2)。由此,可以定义一个居里常数An,用于描述向列相涨落强度。非常令人惊讶的是,该居里常数绝对值的倒数|An|-1,和铁基超导体的静态有效磁矩M,成一个非常简单的线性标度关系,即:向列涨落越强,其反铁磁性就越弱。这是实验上首次将反铁磁有序磁矩大小与另一物理量相联系。当反铁磁和向列相消失时,会形成一个量子临界点,正好对应最佳掺杂超导电性 (图3)。由此,我们可以从物理上定义一个严格意义的铁基超导母体(HPC),它具有很大的有序磁矩及极弱的向列涨落。通过增强向列涨落,就可以抑制其反铁磁性并最终获得高温超导电性 (图4)。该统一电子态相图的建立,为理解不同铁基超导体系中复杂的掺杂物理行为开启了一个崭新的视角,对铁基超导微观机理研究具有重要启示。需要指出的是,这一相图可能仍然无法解释一些特殊的铁基超导体材料,如LiFeAs、“1111”体系中第二个超导区域,加压下FeSe相图,以及不超导的Cu、Cr、Mn掺杂体系等。这一工作发表在Physical Review Letters 119, 157001 (2017)。
  上述研究工作由SC8研究组李世亮和罗会仟负责,其中向列涨落的测量主要由谷延红博士生完成,SC8组的刘曌玉、谢涛、张汶良、龚冬良、胡定、马肖燕等参与了该工作。在理论方面与中科院物理所的孟子杨和杨义峰等开展了密切合作,中科院物理所的李春红、赵凌霄、陈根富及北京师范大学的林莉芳、徐状、谈国太等提供了部分样品。
  该系列研究工作得到了中科院B类先导(XDB070000, XDPB01)、中科院青促会、科技部973项目(2015CB921300)、国家重点研发计划(2017YFA0302903, No. 2016YFA0300502)、国家自然科学基金(11674406, 11374346, 11374011, 11305257, 11674372, 11421092, 11574359, 11522435, 11774401)、国家青年千人计划等项目的支持。

  文章链接:Unified Phase Diagram for Iron-Based Superconductors

图1. 铁基超导体的常规掺杂相图

图2. 不同体系铁基超导体向列相磁化率的居里-外斯温度依赖行为。

图3. 不同体系铁基超导体的向列相居里常数与反铁磁磁矩的标度关系。

图4. 以向列相居里常数为参量构建的铁基超导体统一相图

利用非弹性中子散射测量了KCa2Fe4As4F2单晶样品的低能磁激发,发现具有二维特性的中子自旋共振模。共振峰能量为16 meV,并在动量空间表现为非公度的朝下型色散关系,整体色散在超导总能隙之上。该结果表明在局域磁矩和巡游电子强烈耦合的多带超导体中,自旋激子的物理图像可能不再适用于描述自旋共振现象,非常规超导的统一微观机理亟待重新认识。这一工作发表在Phys. Rev. Lett. 125, 117002 (2020)

利用非弹性中子散射测量了Co3Sn2S2单晶样品的低能自旋波,并用唯象理论模型分析了其自旋相互作用和自旋波能隙的温度依赖关系等。 结果表明该体系具有中等程度的三维自旋关联效应,外尔费米子对自旋波色散和能隙有明显的影响。这为理解磁性拓扑材料提供了物理基础,并以此启发了该材料体系拓扑物态调控的可能思路。这一工作作为封面亮点文章发表在Sci. China-Phys. Mech. Astron. 64, 217062 (2021)

结合弹性中子散射、非弹性中子散射、电阻、比热和强场测量等多种技术详细研究了Ba(Fe0.97Cr0.03)2(As1−xPx)2体系的量子临界行为。在该体系中,其超导电性被0.03的Cr掺杂完全一致,而类似于电阻线性依赖关系和有效电子质量增加等非费米液体行为仍然存在。我们证明在该体系中仅存在反铁磁量子临界点而不存在向列量子临界点。这表明铁基超导体中的非费米液体行为可以只由反铁磁量子临界涨落而导致。文章发表在Phys. Rev. Lett. 122, 037001 (2019)。

通过中子散射首次发现kagome材料Cu4(OH)6FBr的结构由室温的六角结构转变为低温的正交结构,并且首次给出了反铁磁磁结构,表明其磁矩主要来源于层间铜。结合磁化率、比热和XRD测量,给出了反铁磁序随Zn掺杂的演化,发现其体反铁磁序转变温度随掺杂下降,并在x=0.4处消失,而残余的层间铜可能存在着短程反铁磁序,其转变温度随掺杂几乎不变并一直延续到x>0.8的高掺杂区域。文章发表在Phys. Rev. B 98, 155127 (2018)

结合弹性中子散射、高精度x-射线、电阻和霍尔系数测量详细研究了BaFe1.9−xNi0.1CrxAs2体系的磁有序,发现其反铁磁序结构一直到x=0.8掺杂处也未发生改变,且反铁磁转变温度基本不变。但是其有序磁矩先增加在减小,在x=0.5处达到最大值,与霍尔系数变号的掺杂浓度一致。这些结果表明有序磁矩和反铁磁转变温度可以在化学掺杂后不再直接关联。文章发表在Phys. Rev. B 98, 014512 (2018)

通过非弹性中子散射对CaKFe4As4铁基超导体进行研究,我们成功发现其自旋共振模存在三个模式,分别位于三个不同的能量。两个能量较低的共振模在空间上是正弦平方调制的奇模,而另一个能量较高的共振模在空间上则是余弦平方调制的偶模。因此,铁基和铜基两个高温超导家族中的自旋共振现象本质上完全一致,即为超导态下spin-1的集体激发态,可以存在奇偶调制模,两者皆是自旋涨落驱动下的超导配对机制。该研究结果对理解高温超导微观机理具有非常重要的启示。文章发表在Phys. Rev. Lett. 120, 267003 (2018)

恭喜刘曌玉、张汶良、毛慧灿顺利通过博士论文答辩!

通过非弹性中子散射对112结构铁基超导体中子共振峰的研究,我们成功发现了其中的自旋共振模。自旋共振能与Tc满足铁基超导体系中的标度关系:ER=4.9kBTc,自旋共振强度不与其费米面结构直接相关,且具有空间各向同性,与Spin-1集体激发模图像吻合。文章发表在Phys. Rev. Lett. 120, 137001 (2018)

恭喜龚冬良顺利通过博士学位答辩!

通过单轴压力下电阻测量对系列铁基样品母体和和掺杂样品的向列相进行了详细研究,发现反铁磁有序磁矩反比于其向列相的居里常数。这暗示铁基超导体的磁基态可以通过调节向列涨落的强度获得。因此,我们可以建立一个统一的相图,在其中超导是由某一假设母体中获得的,该母体具有很大的有序磁矩及较弱的向列涨落。 文章发表在Phys. Rev. Lett. 119, 157001 (2017).

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