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[2018-03-27] 发现112型铁基超导体的中子自旋共振模

中子自旋共振峰在铜基、铁基和一些重费米子材料中都被发现,表明其与超导有很强的关系。这一共振峰表现为体系的自旋激发在反铁磁波矢的某一能量(共振能量)在超导态强度迅速增加。在铁基超导体中,已经在很多体系中发现了中子自旋共振峰,但是对于其很多性质还仍然不够清楚。我们利用非弹性中子散射,详细研究了新型112结构的铁基超导体,成功发现其自旋共振峰。其共振能量与Tc满足铁基超导体中的标度关系。更重要的是,共振峰的强度和费米面结构无关,且具有空间各向同性。这一工作发表在Phys. Rev. Lett. 120, 137001 (2018)。

  非常规超导微观机理是凝聚态物理前沿研究中长期悬而未决的重大难题。在铜氧化物、重费米子以及铁砷/铁硒化物等非常规超导体中,超导电性往往与反铁磁有序态相伴而生。与常规超导体中电子-声子耦合机制不同,非常规超导电性更可能与电子-电子自旋相互作用相关,最直接的证据就是中子散射实验发现的剧烈自旋涨落和自旋共振模。随着温度降低进入超导态,对应母体的反铁磁波矢附近的自旋激发强度会与超导发生共振效应,在某一能量附近形成自旋共振峰,峰强度的温度依赖与超导序参量非常类似,中心共振能量(ER)与超导临界温度(Tc)成正比。关于自旋共振效应的物理起源有多种解释,其中最普遍认可的解释为:从自旋单态的超导库伯电子对到自旋三重态的粒子-空穴对激发,即为自旋数为1(Spin-1)的集体激发模。
  铁基超导体自2008年发现以来,同样在绝大多数材料体系中发现了自旋共振模,说明自旋涨落在铁基超导微观机理中有着不可或缺的角色。由于铁基超导的多轨道特征,自旋共振模被认为是多重费米面嵌套下的能隙符号反转的超导电子配对证据之一,即处于不同费米面但相同轨道中的电子通过交换反铁磁涨落产生配对相互作用,在相干凝聚到超导态时产生自旋共振效应。然而,自旋共振能量是否与超导临界温度成标度关系,自旋共振强度是否强烈依赖于费米面,以及自旋共振是否仍为Spin-1集体激发模,均是尚未取得一致结论的问题。由于铁基超导材料往往具有复杂的多轨道物理、多变的能隙大小和符号、强烈的自旋-轨道耦合等,对理解自旋共振以及非常规超导电性的微观机制造成了不同程度上的困扰,以上问题需要在更多的铁基超导体系中加以实验检验。
  最近,中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家研究中心的SC8研究组利用非弹性中子散射研究了新型112结构体系铁基超导体,成功发现了其中的自旋共振模。自旋共振能与Tc满足铁基超导体系中的标度关系:ER=4.9kBTc(图1),自旋共振强度不与其费米面结构直接相关,且具有空间各向同性,与Spin-1集体激发模图像吻合。
  112型铁基超导体于2013年被发现,它具有与其他铁基超导体系基本类似的晶体结构、磁结构和费米面,但又独具个性,且更为复杂。例如:层状结构中嵌有特殊的锯齿形砷链,整体对称较低的单斜结构,磁波矢与其他铁砷化物类似但磁矩在面内旋转了45°,因砷4p轨道的介入导致在布里渊区边缘多出一个电子型费米口袋。严格化学计量比的112型铁基超导母体因其化学配位失稳而难以合成,一般需要引入电子掺杂才能制备,如Ca1-xLaxFeAs2体系,所谓CaFeAs2母体并不稳定存在。因为112型铁基超导体系的大尺寸高质量单晶样品难以生长,特别是其超导电性总是部分实现,相关的超导机理研究特别是中子散射实验一直比较匮乏。SC8研究组的博士生谢涛等经过长时间尝试摸索,成功生长出尺寸在数个毫米的高质量112体系单晶样品,并在引入少量Ni掺杂之后获得了100%体超导(Tao Xie et al., Supercond. Sci. Technol. 30, 095002 (2017))。在此基础上,他们大量生长了Tc=22 K的Ca0.82La0.18Fe0.96Ni0.04As2单晶样品,前后历时一年有余,终于成功获得了1500余片单晶(总质量2.3克,全部定向排列后镶嵌角小于3°),达到了非弹性中子散射实验的要求 (图2)。随后,他们与国际同行合作开展了一系列中子散射实验研究。
  他们在日本与J-PARC散裂中子源的Minoru Soda, Takatsugu Masuda, Shinichi Itoh等合作,利用基于飞行时间技术的非弹性中子散射实验首次在该112型铁基超导体中发现了自旋共振效应,自旋共振中心能量为11 meV (图3(a)(b))。通过和其他铁基超导体的自旋共振对比,该112体系的自旋共振能与临界温度同样符合线性标度关系:ER=4.9kBTc。他们在澳大利亚与ANSTO中子源和澳大利亚中子散射中心的Sergey Danilkin合作,利用常规三轴非弹性中子散射实验研究了112型铁基超导体自旋共振能量随温度和动量的演变关系,发现自旋共振能几乎不随温度变化,且共振强度在动量空间具有很好的二维特征(图3(c)(d))。他们在法国与劳厄-郎之万研究所(ILL)的Frederic Bourdarot、Louis-Pierre Regnault等合作,利用基于三轴中子散射谱仪的极化中子散射技术分析了112型铁基超导体中自旋共振的各向异性,发现自旋共振强度在自旋空间几乎各向同性,并与动量和温度变化无关(图4)。为了进一步理解自旋共振效应,他们还与印度霍米·巴巴国立研究所的Haranath Ghosh、 Abyay Ghosh等合作开展了112型铁基超导体能带结构和费米面的第一性原理计算,发现砷4p轨道与铁3d轨道的多重杂化效应,同时注意到其中空穴型费米面已因Ni掺杂的引入具有强烈的三维特性(图5)。这些结果说明,尽管112型铁基超导体的结构和费米面相对复杂,其自旋共振峰却是极其简单的二维特性。特别是,自旋-轨道耦合大幅度削弱的情况下,观测到的空间各向同性的自旋共振意味着满足Spin-1集体激发模图像。该研究结果对理解铁基超导体自旋共振的微观起源乃至其超导机理都有重要的启示,已于2018年3月27日发表在Physical Review Letters (Phys. Rev. Lett. 120, 137001 (2018))。
  上述研究工作由SC8研究组的罗会仟副研究员负责,主要工作由博士生谢涛完成,SC8组的龚冬良博士和李世亮研究员为论文的主要合作者。该研究工作得到了国家自然科学基金、国家重点研发计划、中科院B类先导、中科院青促会等项目的支持。

  文章链接:Neutron Spin Resonance in the 112-Type Iron-Based Superconductor

图1. 铁基超导体中自旋共振能与临界温度的线性标度关系

图2. 中子散射实验用到的Ca0.82La0.18Fe0.96Ni0.04As2铁基超导单晶及其结构和超导转变。

图3.112型铁基超导体中的准二维中子自旋共振模。

图4. 极化中子散射分析自旋共振模为空间各向同性。

图5. 112型铁基超导体的多轨道能带结构与三维费米面。

结合弹性中子散射、非弹性中子散射、电阻、比热和强场测量等多种技术详细研究了Ba(Fe0.97Cr0.03)2(As1−xPx)2体系的量子临界行为。在该体系中,其超导电性被0.03的Cr掺杂完全一致,而类似于电阻线性依赖关系和有效电子质量增加等非费米液体行为仍然存在。我们证明在该体系中仅存在反铁磁量子临界点而不存在向列量子临界点。这表明铁基超导体中的非费米液体行为可以只由反铁磁量子临界涨落而导致。文章发表在Phys. Rev. Lett. 122, 037001 (2019)。

通过中子散射首次发现kagome材料Cu4(OH)6FBr的结构由室温的六角结构转变为低温的正交结构,并且首次给出了反铁磁磁结构,表明其磁矩主要来源于层间铜。结合磁化率、比热和XRD测量,给出了反铁磁序随Zn掺杂的演化,发现其体反铁磁序转变温度随掺杂下降,并在x=0.4处消失,而残余的层间铜可能存在着短程反铁磁序,其转变温度随掺杂几乎不变并一直延续到x>0.8的高掺杂区域。文章发表在Phys. Rev. B 98, 155127 (2018)

结合弹性中子散射、高精度x-射线、电阻和霍尔系数测量详细研究了BaFe1.9−xNi0.1CrxAs2体系的磁有序,发现其反铁磁序结构一直到x=0.8掺杂处也未发生改变,且反铁磁转变温度基本不变。但是其有序磁矩先增加在减小,在x=0.5处达到最大值,与霍尔系数变号的掺杂浓度一致。这些结果表明有序磁矩和反铁磁转变温度可以在化学掺杂后不再直接关联。文章发表在Phys. Rev. B 98, 014512 (2018)

通过非弹性中子散射对CaKFe4As4铁基超导体进行研究,我们成功发现其自旋共振模存在三个模式,分别位于三个不同的能量。两个能量较低的共振模在空间上是正弦平方调制的奇模,而另一个能量较高的共振模在空间上则是余弦平方调制的偶模。因此,铁基和铜基两个高温超导家族中的自旋共振现象本质上完全一致,即为超导态下spin-1的集体激发态,可以存在奇偶调制模,两者皆是自旋涨落驱动下的超导配对机制。该研究结果对理解高温超导微观机理具有非常重要的启示。文章发表在Phys. Rev. Lett. 120, 267003 (2018)

恭喜刘曌玉、张汶良、毛慧灿顺利通过博士论文答辩!

通过非弹性中子散射对112结构铁基超导体中子共振峰的研究,我们成功发现了其中的自旋共振模。自旋共振能与Tc满足铁基超导体系中的标度关系:ER=4.9kBTc,自旋共振强度不与其费米面结构直接相关,且具有空间各向同性,与Spin-1集体激发模图像吻合。文章发表在Phys. Rev. Lett. 120, 137001 (2018)

恭喜龚冬良顺利通过博士学位答辩!

通过单轴压力下电阻测量对系列铁基样品母体和和掺杂样品的向列相进行了详细研究,发现反铁磁有序磁矩反比于其向列相的居里常数。这暗示铁基超导体的磁基态可以通过调节向列涨落的强度获得。因此,我们可以建立一个统一的相图,在其中超导是由某一假设母体中获得的,该母体具有很大的有序磁矩及较弱的向列涨落。 文章发表在Phys. Rev. Lett. 119, 157001 (2017).

通过电阻、磁化率和单轴压力电阻测量,我们精确获得了Sr1−xBaxFe1.97Ni0.03As2体系中反铁磁相变与向列相相变的温度,建立了详细相图,发现了反铁磁相变为二级而向列相相变仍为一级的区域,与相关理论非常符合。文章发表在Phys. Rev. B 96, 104514 (2017).

我们生长了系列Ca1−yLay Fe1−xNixAs2单晶,通过输运、中子衍射等方法建立了该体系的三维掺杂相图,文章发表在Supercond. Sci. Technol. 30, 095002 (2017)

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