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[2018-06-29] 发现CaKFe4As4铁基超导体中的奇偶调制自旋共振模

  超导电性的微观本质在于材料中电子发生两两配对(库伯对)并位相相干形成宏观量子凝聚态。对于传统金属合金超导体,电子配对机制是电子与晶格之间的库仑相互作用导致的电子-声子耦合效应。但是对于非常规超导体,特别是高温超导体而言,因其母体具有长程反铁磁序,自旋相互作用不可忽略,电子配对机制更有可能来自于交换反铁磁涨落。其中最为直接的证据就是存在中子自旋共振现象:自旋翻转效应导致超导库伯对形成电子-空穴对的集体激发模,在超导态下某一能量附近磁激发信号会迅速增强。几乎所有的高温超导体乃至一些重费米子超导体,都存在自旋共振现象,且共振能量大致和临界温度成正比,因此,中子自旋共振可谓是非常规超导体的“磁性指纹”,是鉴定自旋涨落超导配对机制的最佳证据。
  对于铜基高温超导体而言,超导发生在单一费米面附近,库伯对为自旋单态,对应超导能隙为符号变化的d波。因此,铜基超导体中自旋共振为库伯对从自旋单态到三重态(Spin-1)的激发,必须具备如下特征:共振能量小于两倍超导能隙、共振强度在自旋空间各向同性、共振峰宽度在能量分辨率范围内。特别是从单层到双层结构的铜基超导体,临界温度大幅度提高,原因在于双层结构能够很好地保留Cu-O面间的磁性耦合,c方向存在平移对称性破缺。因此,双层铜基超导体中自旋共振模将在动量空间形成两种调制模式——奇模和偶模, 与层间距分别形成正弦平方或余弦平方调制关系。偶模共振能量高但必须低于两倍超导能隙,奇模和偶模之间的能量差则由面间磁性耦合强度所决定。这种奇偶调制自旋共振模被认为是自旋涨落促使超导配对的决定性证据之一。
  在铁基超导体中,理论上认为超导来自于多个费米面之间的嵌套效应,不同费米面上的能隙符号相反的s±波,库伯对同为自旋单态。因此,原则上在嵌套波矢附近将能观测到自旋共振模,这被诸多实验随后证实。但非常令人困惑的是,铁基超导体中的自旋共振模与铜基高温超导体似乎存在不少差异,且与s±波的理论预言存在很大的出入,比如:它的能量展宽远大于分辨率,在动量空间存在明显的三维特性甚至是严重的色散,在自旋空间因为轨道效应导致部分各向异性,部分样品中共振能量似乎可以超越两倍超导能隙,部分样品中甚至存在双重共振模式。并且,铁基超导自旋共振中奇偶调制模共存现象一直未能被发现,令人怀疑它与铜基超导电性可能有不同微观起源。
  最近,中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家研究中心超导国家重点实验室SC8研究组谢涛和罗会仟等,利用非弹性中子散射首次研究了新型112结构体系铁基超导体的自旋涨落,并成功发现了其中的自旋共振模。他们证实了自旋共振能与临界温度满足线性标度关系,自旋共振强度并不与其费米面结构直接相关,在自旋-轨道耦合很弱情形下观测到的自旋共振是完全空间各向同性的,与Spin-1集体激发模图像吻合(Tao Xie et al., Phys. Rev. Lett. 120, 137001 (2018))。进而他们开展了另一个新型铁基超导体系——1144型材料CaKFe4As4的首次非弹性中子散射实验,发现了对应不同能量峰的三重自旋共振模,并揭示其分别具有奇偶调制模式,共振能量与超导能隙成正比关系。
  CaKFe4As4材料是第一个真正意义上的双层铁基超导体,它源自于CaFe2As2和KFe2As2的交错堆叠,因为Ca和K离子半径差异,c方向上的平移对称性自然发生破缺,从而形成了Fe-As双层结构,靠拢Ca的两Fe-As层将保留CaFe2As2中的强面间磁性耦合(图1(a))。CaKFe4As4具有四组准二维的费米面,三个空穴口袋和一个电子口袋间存在三种不同的叠套方式,对应三组有差异的超导能隙组合(图1(b))。而且,该材料中不需要人为引入载流子掺杂就具备35 K的超导电性,样品纯度和超导质量都极高,有效避免了长程磁有序和掺杂杂质带来的不必要的干扰。正是如此,非弹性中子散射实验成功观测到了三个不同的自旋共振峰,这三重自旋共振模对应三种费米面嵌套下的三个超导配对通道(图2)。详细的测量分析说明,两个能量较低的共振模在空间上是正弦平方调制的奇模,而另一个能量较高的共振模在空间上则是余弦平方调制的偶模(图3)。无论是奇模还是偶模,其共振能量都低于两个嵌套费米口袋上的能隙绝对值之和,共振能量与能隙成线性正比,但共振峰值强度与能隙成线性反比。因此,用超导能隙将能更好地标度自旋共振能,并且同样适用于铜基超导体和重费米子超导体(图4)。这些结果表明,之前观测到的多种与理论预言不符的现象,均可能来自于多带超导效应造成的强度不同的多重共振模以及它们奇偶调制行为。因此,铁基和铜基两个高温超导家族中的自旋共振现象本质上完全一致,即为超导态下spin-1的集体激发态,可以存在奇偶调制模,两者皆是自旋涨落驱动下的超导配对机制。该研究结果对理解高温超导微观机理具有非常重要的启示,已于2018年6月29日发表在Physical Review Letters (Phys. Rev. Lett. 120, 267003 (2018))。
  上述研究工作由SC8研究组的罗会仟副研究员负责,主要工作由博士生谢涛完成,SC8组的博士生龚冬良、魏源和李世亮研究员为论文的主要合作者,理论方面与胡江平研究员有密切合作,中子散射实验主要在瑞士保罗谢勒研究所SINQ中子源和日本J-PARC散裂中子源完成。该研究工作得到了国家自然科学基金、国家重点研发计划、中科院B类先导、中科院青促会等项目的支持。

  文章链接:Odd and Even Modes of Neutron Spin Resonance in the Bilayer Iron-Based Superconductor CaKFe4As4

图1. CaKFe4As4的双层结构和多重费米面.

图2. 中子散射实验观测到CaKFe4As4中的三重自旋共振模。

图3.自旋共振模在倒空间的奇偶调制模式。

图4. 自旋共振能量与超导能隙线性标度关系。

利用非弹性中子散射测量了KCa2Fe4As4F2单晶样品的低能磁激发,发现具有二维特性的中子自旋共振模。共振峰能量为16 meV,并在动量空间表现为非公度的朝下型色散关系,整体色散在超导总能隙之上。该结果表明在局域磁矩和巡游电子强烈耦合的多带超导体中,自旋激子的物理图像可能不再适用于描述自旋共振现象,非常规超导的统一微观机理亟待重新认识。这一工作发表在Phys. Rev. Lett. 125, 117002 (2020)

利用非弹性中子散射测量了Co3Sn2S2单晶样品的低能自旋波,并用唯象理论模型分析了其自旋相互作用和自旋波能隙的温度依赖关系等。 结果表明该体系具有中等程度的三维自旋关联效应,外尔费米子对自旋波色散和能隙有明显的影响。这为理解磁性拓扑材料提供了物理基础,并以此启发了该材料体系拓扑物态调控的可能思路。这一工作作为封面亮点文章发表在Sci. China-Phys. Mech. Astron. 64, 217062 (2021)

结合弹性中子散射、非弹性中子散射、电阻、比热和强场测量等多种技术详细研究了Ba(Fe0.97Cr0.03)2(As1−xPx)2体系的量子临界行为。在该体系中,其超导电性被0.03的Cr掺杂完全一致,而类似于电阻线性依赖关系和有效电子质量增加等非费米液体行为仍然存在。我们证明在该体系中仅存在反铁磁量子临界点而不存在向列量子临界点。这表明铁基超导体中的非费米液体行为可以只由反铁磁量子临界涨落而导致。文章发表在Phys. Rev. Lett. 122, 037001 (2019)。

通过中子散射首次发现kagome材料Cu4(OH)6FBr的结构由室温的六角结构转变为低温的正交结构,并且首次给出了反铁磁磁结构,表明其磁矩主要来源于层间铜。结合磁化率、比热和XRD测量,给出了反铁磁序随Zn掺杂的演化,发现其体反铁磁序转变温度随掺杂下降,并在x=0.4处消失,而残余的层间铜可能存在着短程反铁磁序,其转变温度随掺杂几乎不变并一直延续到x>0.8的高掺杂区域。文章发表在Phys. Rev. B 98, 155127 (2018)

结合弹性中子散射、高精度x-射线、电阻和霍尔系数测量详细研究了BaFe1.9−xNi0.1CrxAs2体系的磁有序,发现其反铁磁序结构一直到x=0.8掺杂处也未发生改变,且反铁磁转变温度基本不变。但是其有序磁矩先增加在减小,在x=0.5处达到最大值,与霍尔系数变号的掺杂浓度一致。这些结果表明有序磁矩和反铁磁转变温度可以在化学掺杂后不再直接关联。文章发表在Phys. Rev. B 98, 014512 (2018)

通过非弹性中子散射对CaKFe4As4铁基超导体进行研究,我们成功发现其自旋共振模存在三个模式,分别位于三个不同的能量。两个能量较低的共振模在空间上是正弦平方调制的奇模,而另一个能量较高的共振模在空间上则是余弦平方调制的偶模。因此,铁基和铜基两个高温超导家族中的自旋共振现象本质上完全一致,即为超导态下spin-1的集体激发态,可以存在奇偶调制模,两者皆是自旋涨落驱动下的超导配对机制。该研究结果对理解高温超导微观机理具有非常重要的启示。文章发表在Phys. Rev. Lett. 120, 267003 (2018)

恭喜刘曌玉、张汶良、毛慧灿顺利通过博士论文答辩!

通过非弹性中子散射对112结构铁基超导体中子共振峰的研究,我们成功发现了其中的自旋共振模。自旋共振能与Tc满足铁基超导体系中的标度关系:ER=4.9kBTc,自旋共振强度不与其费米面结构直接相关,且具有空间各向同性,与Spin-1集体激发模图像吻合。文章发表在Phys. Rev. Lett. 120, 137001 (2018)

恭喜龚冬良顺利通过博士学位答辩!

通过单轴压力下电阻测量对系列铁基样品母体和和掺杂样品的向列相进行了详细研究,发现反铁磁有序磁矩反比于其向列相的居里常数。这暗示铁基超导体的磁基态可以通过调节向列涨落的强度获得。因此,我们可以建立一个统一的相图,在其中超导是由某一假设母体中获得的,该母体具有很大的有序磁矩及较弱的向列涨落。 文章发表在Phys. Rev. Lett. 119, 157001 (2017).

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